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論文

High precision analysis of isotopic composition for samples used for nuclear cross-section measurements

芝原 雄司*; 堀 順一*; 高宮 幸一*; 藤井 俊行*; 福谷 哲*; 佐野 忠史*; 原田 秀郎

EPJ Web of Conferences, 146, p.03028_1 - 03028_4, 2017/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:77.83(Nuclear Science & Technology)

For the accuracy improvement of nuclear data of minor actinides and long-lived fission products in AIMAC project, high quality data of the isotopic composition of samples are indispensable. The objective of this research is to obtain the isotopic composition data of samples contributing to the analysis of nuclear cross-section measurement data by mass spectrometry etc. In this study, we analyzed the isotopic composition of two Am samples ($$^{241}$$ Am sample and $$^{243}$$ Am sample) mainly by the thermal ionization mass spectrometry (TIMS). In addition to the TIMS, Am samples were also analyzed by $$alpha$$-spectrometry. In the analysis by both methods, the impurities such as $$^{239}$$Pu, $$^{240}$$Pu, $$^{242}$$Cm and$$^{244}$$Cm were also observed. The results of these analyses are presented together with the developed high precision analytical method.

論文

Development in fission track- thermal ionization mass spectrometry for particle analysis of safeguards environmental samples

Lee, C. G.; 井口 一成; 伊奈川 潤; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明; 桜井 聡; 渡部 和男; 臼田 重和

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 272(2), p.299 - 302, 2007/05

 被引用回数:47 パーセンタイル:93.87(Chemistry, Analytical)

フィッショントラック(FT)-表面電離質量分析(TIMS)法によるパーティクル分析法は、二次イオン質量分析計では分析が難しい粒径1$$mu$$m以下のウラン粒子に対しても同位体比分析が可能であることから、有効な保障措置環境試料分析手法とされている。われわれがすでに開発したFT-TIMS法は、核分裂性物質を含む粒子をFT検出器の中に閉じこめるので、高い検出効率,試料調製の簡便さ,ウラン濃縮度別検出の可能性などの長所がある。しかし、検出器エッチングの際、ウラン粒子の一部が溶解する恐れがある。そこで、粒子と検出器部を分離した2層式FT試料調製法の開発を行っている。従来の2層式試料では、検出器のFTから目的粒子の検出の際、検出器と粒子層とのずれにより目的粒子検出に困難を伴う。われわれが新たに開発している方法では検出器と粒子層の一段を固定することによりそのずれを解決した。その結果、数回のエッチング後も検出器と粒子層のずれが生じないことを確認した。また、本法により検出した天然組成のウラン粒子(NBL950a)のTIMSによる同位体比測定の結果、$$^{234}$$U/$$^{238}$$U及び$$^{235}$$U/$$^{238}$$U同位体比の誤差はそれぞれ5.8%, 1.5%以内であった。発表では、試料調製法の詳細及びTIMSによる同位体比測定結果について報告する。

論文

保障措置環境試料分析法の開発状況

間柄 正明; 臼田 重和; 桜井 聡; 渡部 和男; 江坂 文孝; 平山 文夫; Lee, C. G.; 安田 健一郎; 河野 信昭; 伊奈川 潤; et al.

第26回核物質管理学会(INMM)日本支部年次大会論文集, p.157 - 164, 2005/00

原研では、国内及び国際保障措置制度の堅持に貢献するため、環境試料分析のための極微量核物質の分析法を開発している。スワイプ試料の基本技術(バルク及びパーティクル分析)については開発を終了し、2003年にIAEAからネットワーク分析所として認証された。現在、国内試料の分析を行うとともにIAEAネットワーク分析所の一員として活動している。さらに、分析適応範囲を広げるとともに精度の向上を図るため、新たな分析法の開発を進めている。バルク分析については、分子イオンの生成を抑えるための化学分離法及び測定法を検討している。パーティクル分析法については、二次イオン質量分析法を用いたマイナーアクチノイドの分析やフィッショントラック-表面電離型質量分析法(FT-TIMS)を開発している。また、蛍光エックス線を用いたスクリーニング法の開発も開始したので、概要と現状について報告する。

論文

保障措置環境試料分析のためのFT-TIMS法の開発状況

Lee, C. G.; 井口 一成; 伊奈川 潤; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明; 桜井 聡; 渡部 和男; 臼田 重和

第26回核物質管理学会(INMM)日本支部年次大会論文集, p.171 - 178, 2005/00

フィッショントラック(FT)-表面電離質量分析(TIMS)法によるパーティクル分析法は、二次イオン質量分析計では測定が難しい粒径1$$mu$$m以下の核分裂性物質を含む微細粒子に対しても同位体比分析が可能であることから、保障措置上有効な分析手法とされている。われわれがこれまでに開発したFT-TIMS法では、核分裂性物質を含む粒子をFT検出器の中に閉じこめるので、高い検出効率,試料調製の簡便さ,ウラン濃縮度別検出の可能性などの長所がある。しかし、検出器のエッチングの際、ウラン粒子の一部が溶解することがある。そこで、粒子保持層とFT検出器部を分離した2層式FT試料調製法の開発を行っている。この方法では粒子層と検出器の一端を固定することにより、従来の2層式試料で見られた検出器のFTと目的粒子との位置ずれを解決し、目的粒子の検出効率を向上させた。最近のFT-TIMS分析法の開発状況について紹介する。

論文

Application of fission track technique for the analysis of individual particles containing uranium in safeguard swipe samples

江坂 木の実; 江坂 文孝; 伊奈川 潤; 井口 一成; Lee, C. G.; 桜井 聡; 渡部 和男; 臼田 重和

Japanese Journal of Applied Physics, Part 2, 43(7A), p.L915 - L916, 2004/07

 被引用回数:41 パーセンタイル:78.91(Physics, Applied)

保障措置スワイプ試料中の個々のウラン粒子の同位体比を効果的に測定するために、フィッショントラック法と表面電離質量分析法を組合せた方法を開発した。スワイプ試料中の粒子を吸引によりポリカーボネートフィルター上に回収し、その後、フィルターを溶解,再固化することにより、フィルム中に粒子を取り込んだ。その後、中性子照射により、ウランのフィッショントラックを生じさせ、その位置からウラン粒子の位置を特定した。同位体比測定は、その個々のウラン粒子を含むフィルムをそれぞれ切り取り、表面電離質量分析法により行った。その結果、ウラン標準物質を用いて作成したスワイプ試料中の個々のウラン粒子を効果的に分析することができた。

報告書

依頼分析及びガラス工作業務報告書(平成13, 14年度)

伊藤 光雄; 小原 和弘; 樋田 行雄*; 鈴木 大輔; 郡司 勝文*; 渡部 和男

JAERI-Review 2004-007, 65 Pages, 2004/03

JAERI-Review-2004-007.pdf:5.53MB

分析科学研究グループでは、研究所内の各課室から要求される依頼分析及びガラス工作業務を実施している。依頼分析では、核燃料,各種材料及び放射性廃棄物をはじめとする非常に多種多様な分析試料に適切に対応した。また、依頼分析に関連する分析技術開発も実施した。ガラス工作では、工作室内でのガラス器具の製作や修理のほかに、実験室等に設置されている大型ガラス製装置,放射性物質を取り扱うガラス製装置の現場修理を行った。平成13年度の依頼分析件数は28件、分析成分数は1285、平成14年度の依頼分析件数は15件、分析成分数は830であり、ガラス工作件数はそれぞれ106件, 76件であった。本報告書は、平成13, 14年度に実施した依頼分析,関連技術開発及びにガラス工作業務についてまとめたものである。

論文

Effect of alkali metals on the accuracy of isotope ratio measurement of uranium by ICP-MS

間柄 正明; 榊原 孝明; 黒沢 節身; 高橋 正人; 桜井 聡; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 渡部 和男; 臼田 重和

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 17(9), p.1157 - 1160, 2002/09

 被引用回数:11 パーセンタイル:44.13(Chemistry, Analytical)

国際原子力機関によって導入された保障措置環境試料分析は、主にスミヤ試料中の核物質の同位体比を測定し分析することによって、未申告施設や未申告の核物質を検知しようとするものである。現在、同位体組成の分析には、表面電離型質量分析装置を使うのが主流であるが、試料作成が煩雑であるなどの問題点がある。最近、試料作成の容易な誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS)が使われてきている。しかし、質量弁別効果の補正などの課題があり、今回は質量弁別効果の共存元素依存性を検討したので報告する。

論文

Development of analytical techniques for ultra trace amounts of nuclear materials in environmental samples using ICP-MS for safeguards

間柄 正明; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 渡部 和男; 臼田 重和; 西村 秀夫; 安達 武雄

Applied Radiation and Isotopes, 53(1-2), p.87 - 90, 2000/07

 被引用回数:28 パーセンタイル:84.28(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

保障措置環境試料分析法は、IAEAの「93+2」計画に基づく保障措置の強化・効率化策の有効な手法の一つである。保障措置環境試料分析法の目的は、施設の内外で採取した試料中の極微量の核物質を分析することにより未申告施設や未申告活動を探知しようとするものである。この方法は、大きくバルク分析とパーティクル分析に分けられ、前者は誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS)、表面電離型質量分析装置(TIMS)を用いて、ウランやプルトニウムの定量及び同位体比測定をする。後者は、二次イオン質量分析装置(SIMS)を用いパーティクル一つ一つについて同様にウランやプルトニウムの定量及び同位体比測定をする。今回は、ICP-MSを用いたバルク分析技術の開発状況を紹介する予定である。

報告書

Effect of Difference Between Group Constants Processed by Codes TIMS and ETOX on Integral Quantities

高野 秀機; 松井 泰*; 石黒 幸雄

JAERI-M 7724, 78 Pages, 1978/06

JAERI-M-7724.pdf:3.43MB

$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{5}$$U、$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{8}$$U、$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{9}$$Pu、$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{0}$$Pu、$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{1}$$Puの群定数を評価済み核データJENDL-1を用いて、プロセスコードTIMSでもって作成した。湿度と組成依存の自己遮蔽因子を異核種間の干渉効果を考慮した場合と考慮しない場合について計算した。ETOXコードで用いられている近似計算法の精度を評価するために、TIMSとETOXで作成した群定数を用いて積分量:増倍係数、ナトリウム・ポイド及びドップラー反応効果、を計算し、それらの結果を比較した。自己遮蔽因子間にはかなりの差が各エネルギー群で見られるが、ここで考慮された高速臨界集合体の計算においては、これら2つのセットで計算された積分量は互いによく一致している。この一致は偶然的な誤差の打ち消し合いのためである。

口頭

TIMSフィラメント上で溶解したプルトニウム粒子の$$alpha$$線測定

安田 健一郎; 鈴木 大輔; 金澤 和仁; 宮本 ユタカ; 江坂 文孝; 間柄 正明

no journal, , 

極微量の保障措置環境試料分析を目的として、TIMSによる核燃料物質を含む単一粒子の質量分析を目指している。この一環として粒子中のプルトニウムの有無を事前確認するため$$alpha$$線測定の適用を検討している。プルトニウム標準試料(SRM947)から作製した粒子を測定した結果、粒径が1$$mu$$mを超えると自己吸収の影響により、正確な(Pu-238+Am-241)/(Pu-239+Pu-240)放射能比測定が困難であった。そこで、TIMSフィラメント上でプルトニウム粒子を溶解し$$alpha$$線測定を試みた。溶解処理後、SEMで粒子の溶解を確認し$$alpha$$線測定を行った。本発表では、溶解条件と$$alpha$$スペクトルを例示し、より効果的な条件について検討したので報告する。

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